5つの結晶が明らかにする、熱が磁場で曲がる理由

10倍の差が示す、結晶そのものの役割

同じ絶縁材料の5つの結晶は、長さ方向には同じように熱を伝えた一方、磁場に対する横方向の応答には約10倍の差があった。この対照的な結果は、層状磁性結晶NiPS3を調べた研究の中心的な発見だ。この結晶は、電気的に中性な振動が運ぶ熱がなぜ磁場中で横方向に曲がるのかという、2005年にさかのぼる物理学の謎を解明する手がかりとなる。

この共同研究には、武漢にある華中科技大学の国家パルス強磁場科学センターと、フランスのESPCIパリの研究者が参加した。測定結果から、横方向の熱応答は、熱を運ぶ粒子が衝突までに進む距離ではなく、結晶の磁気特性に結び付いていることが示された。

研究者らはこの結び付きを、物質固有の機構を示す証拠と解釈している。つまり、磁気的な振る舞いと振動の振る舞いが相互に結び付いた機構だ。この発見により、不純物やその他の散乱中心が横方向の応答を生み出す機構と、この説明とを区別するための実験的な検証手段が得られた。

NiPS3の研究論文は、arXivの第2版の日付が2024年10月1日となっており、横方向の熱伝導率が25ケルビン、14テスラで約-1.63ワット毎メートル毎ケルビンに達したと記録している。この温度は摂氏約マイナス248度に当たる。負号は、実験で用いた測定規約における横方向応答の向きを示す。

この研究は、北京時間2026年10月23日（現地時間22日）のScience掲載に関連して発表され、表紙論文として紹介された。詳細な実験的議論は、すでに2024年の原稿に示されていた。

電荷がなくても、熱はどうして曲がるのか

通常の電気ホール効果では、磁場によって移動する電荷が横方向に押しやられる。導体の両側に電荷が蓄積し、もとの電流と垂直な方向に電圧が生じる。

NiPS3は電気絶縁体だ。熱は主に、原子が規則正しく並んだ結晶格子の振動によって伝わる。物理学者は、光を光子の集まりとして表すのと同様に、こうした振動のまとまりをフォノンと呼ぶ。

フォノンはエネルギーを運ぶが、正味の電荷は運ばない。そのため、電子の運動を曲げる従来の磁気力は働かない。しかし、結晶に沿って熱が流れ、その流れに垂直な磁場が加わると、絶縁結晶の両側に温度差が現れることがある。科学者らはこれをフォノン熱ホール効果と呼ぶ。

最初の実験的証拠は2005年に報告された。それ以降の中心的な論争は、その機構をめぐるものだ。横方向の応答が結晶の集団的な振る舞いから生じるのか、それともフォノンが不純物、欠陥、その他の乱れにぶつかる際の非対称な散乱から生じるのかが議論されてきた。いずれも測定信号を説明する物理的な見方だが、その起源を異なる過程に求めている。

強磁場で測定したもの

NiPS3はニッケル、リン、硫黄を含む。ニッケル原子は蜂の巣状の層を形成し、155ケルビン（摂氏約マイナス118度）を下回ると、磁気モーメントがジグザグ型の反強磁性配列をとる。反強磁性とは、磁気モーメントがすべて同じ方向を向くのではなく、互いに反対向きとなる配列を指す。

研究チームは化学気相輸送法で単結晶を育成し、ヒーター1台と熱電対3個を使って、結晶に沿う方向と横切る方向の熱流を同時に測定した。これにより、主な熱流と、それより小さい横方向の温度応答を比較できた。

磁化測定では、4.2ケルビンでパルス磁場を用いて55テスラまで調べた。この範囲で磁気転移は確認されなかった。原稿に記された熱ホール測定は14テスラまで行われ、横方向の応答は印加磁場に対して線形に変化した。

主方向の熱伝導率は274ワット毎メートル毎ケルビンで最大となった。その温度依存性は、ゼロ磁場と14テスラでほぼ同一で、横方向の熱伝導率と同じ温度でピークに達した。研究者らは、主な熱流を運ぶのはフォノンであり、磁気励起の寄与は小さいと結論付けている。

5つの試料を比較する意義

5つのNiPS3結晶は、通常の熱輸送が実質的に変わらないため、有用な比較対象となった。長さ方向の熱伝導率の曲線は重なり合い、熱容量もほぼ同じだった。

その結果、散乱が起きるまでに振動が進む平均距離であるフォノンの平均自由行程も、試料間で実質的に同じだった。たとえるなら、5本の道路を走る車が、途中で妨げられるまで同じ距離を進めるようなものだ。

一方、横方向の応答は大きく異なった。熱を前方に運ぶ能力が同程度だったにもかかわらず、ある結晶のピークは別の結晶の約10倍に達した。これにより、通常の熱輸送をほぼ一定に保ったまま、磁気的な振る舞いを比較できた。

提案されている複数の散乱機構では、横方向の応答はフォノンの平均自由行程とともに大きくなると予測される。論文で論じられたモデルの一つでは、長さ方向の熱伝導率はその距離に比例し、横方向の熱伝導率はその2乗に比例する。これに対し、NiPS3の実験では、平均自由行程が実質的に一定のまま、横方向の熱伝導率が大きく変化した。

NiPS3の熱輸送を研究する著者らは、論文の要旨で次のように結論を述べている。

熱力学的性質が重要である一方、平均自由行程が重要でないことは、物質固有の起源を示している。

信号に追随した磁気の方向性

横方向の熱伝導率は、結晶の磁気異方性、つまり磁気応答が方向によって異なる性質に従って変化した。a方向と名付けられた方向の磁化は、5つの試料でほぼ同じだった。一方、b方向では、異方性が最も強い試料と最も弱い試料の間で約30%の差があった。

この差の一因は結晶双晶で説明できる。双晶を持つ結晶には、格子の向きが互いに回転した領域が含まれる。この物質では、それらの領域が共通の軸を持ちながら、互いに120度回転している場合がある。領域の構成比が異なると、特定方向で測定される磁気応答も変わる。

一つの向きが優勢な結晶に最も近い試料では、熱ホール応答が最大だった。3つの可能な向きがほぼ同じ割合で存在する試料では、最小となった。したがって、結晶の向きや磁気配列は、前方への熱輸送が同じでも重要だった。

トルク測定からも、別の裏付けが得られた。磁場の向きを回転させたときに磁気自由エネルギーがどう変化するかを測定した。自由エネルギーとは、特定の条件下で系が利用できるエネルギーを指す。ここではその方向による変化が、結晶が特定の磁気配向をどれほど好むかを示している。この平衡状態の性質が横方向の熱信号に追随したことが、研究の熱力学的な根拠となった。

振動が磁気応答を取り込む仕組み

提案されている微視的な説明には、磁気モーメントの集団的な波であるマグノンが関わる。フォノンは原子の振動を表し、マグノンは磁気的な運動を表す。両者が結合すると、それぞれの運動が互いに影響を及ぼす。

研究者らは、計算で得たフォノンのスペクトルを、中性子散乱測定から得たマグノンのスペクトルと比較した。これらのスペクトルは、結晶内を伝わる波が取りうるエネルギーを示す。複数のフォノンとマグノンの分枝が交差し、特定された最も低い交差点は約3.7ミリエレクトロンボルトだった。

こうした交差点では、結合によって振動と磁気運動の両方を含む混成モードが2つ生じることがある。磁気成分によって混成励起が磁場に応答できる一方、振動成分は熱を運ぶ。

交差は結晶のb軸に対応する逆空間方向に沿って起こり、提案された機構は、磁化測定で重要だった方向と結び付いている。著者らは、ホール応答の温度依存性から約1ミリエレクトロンボルトのエネルギー尺度も導き出した。これらの関連性を、マグノンとフォノンの混成を支持する証拠として示しているが、微視的な機構の詳細については今後の検証が必要だ。

先行研究の手がかりとなった黒リン

関連する成果は2023年2月23日、Nature Communicationsに掲載された。黒リンの研究では、磁気秩序を持たない単体物質を調べ、フォノン熱ホール効果をより単純な条件下で検討した。

黒リンでも、NiPS3と同様に、長さ方向と横方向の熱伝導率はほぼ同じ温度でピークに達した。12テスラでは、2つの配置で測定された熱ホール角は約0.005と0.0012で、これはそれぞれ0.5%と0.12%に相当する。この角度は、主な温度勾配に対する横方向の温度勾配の比を表す。

同論文で比較された絶縁材料では、ホール応答から計算された特徴的な長さは約2～7オングストロームの範囲に収まり、原子間距離に匹敵する尺度だった。一方、フォノンの平均自由行程は3桁を超えて、つまり1,000倍以上変化した。

黒リンの研究者らは、音響振動の分枝と、結合周辺の電荷の偏りとの間の結合が、磁気応答をもたらす可能性を提案した。一方で、散乱に基づく説明も候補として残した。NiPS3の研究は、前方への輸送がほぼ同一なのに、磁気応答と横方向の応答が大きく異なる5つの試料を使い、別の実験的な手掛かりを加えた。

別の結晶を加熱し、乱れと起源を切り分ける

さらに2026年3月24日には、npj Quantum Materialsに、供給元の異なるチタン酸ストロンチウム結晶4つを調べた研究が掲載された。乱れとアニーリングに関する研究には、NiPS3研究にも参加したLiang Li、Kamran Behnia、Zengwei Zhuが加わった。

品質の高いチタン酸ストロンチウム試料では、9テスラで熱ホール角が0.3%、0.15%に達した。より乱れの大きい結晶では、信号はほぼ現れなかった。乱れの大きい結晶を空気中、摂氏1,000度で加熱すると応答は部分的に回復し、9テスラで約0.1%に達したが、長さ方向の熱伝導率はほとんど変わらなかった。

アニーリングとは、温度を制御して加熱した後、冷却する処理で、内部ひずみをより均一にできる。著者らは、乱れと不均一なひずみが物質固有の応答を抑える要因だとしている。この結果は、欠陥がホール効果の原因と考えられていなくても、その存在が大きく影響しうる理由を示している。

研究チームは同じ試料に金属銀ペースト接点と絶縁性グリース接点を使って比較したが、測定結果に違いはなかった。10テスラで0.02%を下回る角度のように、非常に小さな信号を測る実験では、接点の寄与の可能性についてさらに検証することを推奨した。

2005年から2026年に広がる研究の歩み

NiPS3の共同研究は、武漢とパリの研究者らが主導した。国家パルス強磁場科学センター所長のLiang Liは、Zengwei ZhuおよびESPCIパリの物理学者Kamran Behniaと共同で研究を進めた。博士課程の学生Qingkai Mengと准研究員のXiaokang Liが共同筆頭著者を務めた。

実験的な議論がどのように発展したかは、日付の入ったいくつかの節目から分かる。

• 2005年：絶縁結晶でフォノンホール効果を示す最初の実験的証拠が発表された。
• 2023年2月23日：黒リンの研究で、この効果と音響振動との関連が示され、フォノンの平均自由行程との相関がないことが明らかになった。
• 2024年10月1日：NiPS3原稿の第2版がarXivに掲載された。
• 2026年3月24日：チタン酸ストロンチウムの研究で、乱れ、アニーリング、接点材料の影響が報告された。
• 2026年10月23日（北京時間）：NiPS3の研究がScienceでオンライン掲載されたのに関連して発表された。

これらの実験は、磁気配向、結合した振動、内部ひずみが横方向の熱輸送を左右する可能性に注目を移す。効果の再現を目指す研究室では、結晶が前方にどれほど熱を伝えるかを測るだけでは不十分だ。磁気的・構造的な配列も詳しく調べる必要がある。

要点

• 5つのNiPS3結晶では、長さ方向の熱輸送が実質的に変わらない一方、横方向の熱伝導率には約10倍の差があった。
• 熱ホール応答は磁気異方性と方向依存の磁気自由エネルギーに追随し、物質固有の起源を支持した。
• 熱ホール伝導率は25ケルビン、14テスラで約-1.63ワット毎メートル毎ケルビンに達した。
• 約3.7ミリエレクトロンボルトでのマグノンとフォノンの交差は、熱を運ぶ振動が磁場に応答する経路となる可能性がある。
• 黒リンとチタン酸ストロンチウムの実験も、振動の結合、乱れ、ひずみなど、フォノンの移動距離以外の性質と応答との関連を示している。